Son nom de scène sera aussi celui du groupe hard rock qu'il formera avec des collègues. De par son attitude et son apparence, il est reconnu comme étant le principal père du shock rock. Sa carrière est une véritable série de montagnes russes.

Dans un premier temps avec le Alice Cooper Group (1969-1974) et par la suite en carrière solo (1975-...), le chanteur prolifique traversera différentes phases et différents styles dans sa carrière (freak, shock rock, expérimentations, new wave, électro-rock, heavy metal, pop-rock, grunge, métal-industriel...)

Leur réputation de groupe déjanté et malsain intéresse Frank Zappa, grâce à qui deux albums sortiront : Pretties For You en 1969, et Easy Action l'année suivante. Ces albums utilisent des références tordues aux Beatles, au rock psychédélique et à la "freak music" expérimentale. Malgré l'insuccès de ces deux disques, Alice Cooper s'affirme comme un groupe scénique de premier plan. Au bout d'un an, le groupe, ruiné (ils en étaient alors réduits à vivre à cinq dans la même chambre d'un motel), décide de tenter sa chance à Detroit, qui semble alors une ville plus accueillante que Los Angeles pour le rock.

C'est là qu'ils rencontrent leur futur producteur, Bob Ezrin, sous la direction duquel ils enregistreront leurs prochains disques : "Love It To Death" (1971), qui révèle alors leurs talents musicaux et capacités commerciales ("I'm Eighteen" est le premier tube du groupe) puis "Killer", paru aussi en 1971 qui s'inscrit dans la même veine musicale. Il confirme leur importance grandissante, notamment grâce à un nouveau hit, "Under my wheels" et la chanson "Desperado", hommage d'Alice Cooper à Jim Morisson, mort la même année. Killer est un album particulièrement sombre qui justifiait un Cooper plus théâtral et obscène sur scène.

Utilisant certains ingrédients du théâtre de l'absurde, Cooper affine son image de marque en découpant des poupées à la hache et en utilisant des accessoires étonnants. Chaise électrique, guillotine, potence et boa constrictor surgissent de la scène. La mise en spectacle talentueuse d'une thématique morbide et violente fait émerger Alice Cooper de la scène rock, et le groupe devient une grande attraction aux États-Unis : son public se presse pour voir Cooper crever des ballons remplis de vers au-dessus des premiers rangs et se faire pendre en public. Le groupe apparaît également comme le peintre cynique d'une Amérique sombre très éloignée des idéaux de l'époque. On va jusqu'à dire qu'il aurait flingué le mouvement hippie à lui tout seul.

En 1972, l’album School's Out remporte un énorme succès. C'est la plus grosse vente de single du groupe pour les années 70. Le disque vinyle est vendu emballé dans une culotte féminine en papier, coup de publicité garanti.

L'album Billion Dollar Babies, paru l'année suivante, marque l'apogée du Alice Cooper Group. Très réussi, il comporte d'excellentes compositions ("Hello Hooray", "Elected", "No More Mr Nice Guy"). Il atteint la première position des ventes aux USA et en Angleterre malgré certains titres choquant comme "I love the dead" qui traite de nécrophilie. La tourné de 1974 est grandiose et Cooper se surpasse au niveau théatral. Mais les choses ne tardent pas à se gâter.

Éclipsés derrière un chanteur charismatique et exubérant, certains membres du groupe préférent abandonner l'aspect théatral en spectacle. Cependant, Alice n'était pas d'accord, pensant qu'il devait aller plus loin dans la démesure. Le groupe sort à la fin de l'année un nouvel opus, "Muscle of love" (1974). Dès le début du projet, Bob Ezrin quitte le navire, sentant la soupe chaude... Le guitariste Glen Buxton éprouve des problèmes de santé assez importants pour être remplacé occasionnellement. Sans obtenir un succès égal à son prédecesseur, il se classe dans le top ten US mais les tensions internes grandissent... En 1974, à l'issue d’une longue tournée harassante, le groupe est mis en veilleuse. Warner, la maison de disque, en profite pour éditer un "Greatest Hits" aux juteuses retombées (n°8 US). Le groupe original et légendaire se démembre en fin 1974, au sommet du succès.